廈門大學化學化工學院孫世剛院士團隊的王宇成副教授、周志有教授與加拿大國立科學研究院孫書會院士合作,發展燃料
電池分子探針方法,提出“活性三相界面”新概念。相關成果以“Identification of the active triple-phase boundary of a non-Pt catalyst layer in fuel cells”為題在線發表于Science Advances(2022 DOI: 10.1126/sciadv.add8873)。
熱解型Fe/N/C材料被認為是最有希望代替貴金屬Pt的非貴金屬氧還原電催化劑。然而,現有的催化劑設計原則仍主要基于水溶液旋轉圓盤(RDE)測試。相較于RDE,燃料電池實際工況反應條件發生了巨大變化,從水溶液的“固-液”界面轉變為“固-氣-液”三相界面。由于這一差異,使得諸多在RDE層面篩選出的性能優異的催化劑在燃料電池上表現一般。因此,我們需要深入認識燃料電池三相界面,進而在燃料電池工況層面發展催化劑的設計原則。
基于此,研究團隊發展了一種尺寸敏感的分子探針方法,可用于在燃料電池反應條件下三相界面在微/介孔范圍內的信息識別。由于Fe/N/C催化劑存在堿性的吡啶氮位點,其與酸性的聚合物電解質(Nafion)存在強烈的作用特性,據此可對三相界面進行再次區分,分為“活性三相界面”與“非活性三相界面”。對于Fe/N/C催化層,0.8-2.0 nm的微孔被認為是“活性三相界面”,貢獻了至少70%的活性(即便催化劑的微孔比例僅為29%);介孔和大孔被認為是“活性三相界面”。該研究給出了非貴金屬催化劑“短微孔”的工況設計原則,減小微孔的深度,緩解傳質問題,同時消除催化劑/Nafion的界面(毒化)作用,為非鉑氧還原催化劑和燃料電池催化層的設計和構建提供了思路。
該工作在王宇成副教授、周志有教授和孫書會院士的共同指導下完成。我院2021級博士生黃文、2021屆博士畢業生萬里洋和訪問學者楊健博士為共同第一作者;譚元植教授、謝榕杰博士、鄭燕萍博士,中科院高能物理所鄭黎榮研究員等對研究工作給予了重要支持和幫助。研究工作得到國家重點研發計劃(2021YFA1501504)、國家自然科學基金(22179116、92045302和22021001)、中央高;究蒲谢穑20720220017)的資助。
論文鏈接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add8873